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!""#年第$!卷第!!期，!!%&’!!!!

化学学报

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液体和非晶态!"#$%合金结构的从头算分子动力学模拟

祝江波

（复旦大学化学系

摘要

李振华乔明华范康年!

化学物理研究中心

上海!""#44）

上海市分子催化和功能材料重点实验室

应用从头算分子动力学方法模拟了液体以及淬冷形成的/5(24合金体系，得到了它们的对相关函数、结构因子、键对

在淬冷条件下得到的体系呈现非晶态性质，且非晶态结构类似于液态/5(24合金的结构，可以用分析信息3结果分析表明，

液体结构近似描述非晶态性质3还进行了电子结构分析，得到液体/5(24合金的电子态密度和电荷分布3在液体镍铝合金中，镍为电子受体，部分电子由铝向镍转移，支持了)6789等人的:;.实验结果3镍铝间强烈作用，形成带有弱共价键性质的金属键3镍在合金中相当分散，这能部分解释由淬冷形成的/5(24合金制得的骨架镍催化剂活性增强的原因3关键词

从头算分子动力学，液态和非晶态/5(24合金，淬冷

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过渡金属X铝合金是重要的功能材料，在理论和实验研

［%］

上引起了浓厚的兴趣，迄今已有多篇文献报道镍铝合金究

终实现工业化，本实验室正在致力于研究合金的结构对催化剂性能的影响，进而研究YF/5的结构和性质及其提高反应选择性和活性的机理3

［4］

用从头算分子动力学模拟了液态/5!"(2&"合金，(NQ6等

［#］

提供了液态结构一些有益信息3徐昌业等用传统分子动力

制得的骨架镍有特殊的催化功能

3本实验室发现将淬冷得

到的镍铝合金经过碱液抽提后制得的骨架/5（YF/5），可用作四氢蒽醌加氢制双氧水反应的催化剂，其选择性和活性比

［!］

普通冷却速度下形成/5(24合金再通过碱液抽提制得的骨

［!］架/5（Y67D9/5）催化剂要高很多，选择性可达Z$[$\3

目前工业上普遍采用的制双氧水的催化剂是金属;8，它比/5昂贵得多3为改进YF/5催化制双氧水这一反应最

给出了非晶态的形成条件3但用从头算学模拟/5(24合金，

分子动力学模拟镍铝合金由液体淬冷形成非晶态合金时结构上发生的变化及其电子结构尚未见文献报道3为此，本论

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国家自然科学基金（/1N3!""^4""&，!"!"4""#），“Z^4”国家重点基础研究发展规划（/1N3_!""""#&""Z）和上海市科委重点基金（/1N3"!‘>%#"!4，资助项目3"!<(%#""$，"4FA%#""#）